Голова Відділу

З січня 1996 року перебував у клірі московського храму святої великомучениці Катерини на Всполлі (Подвір'я Православної  Церкви в Америці).

З 1996 по 2004 рік був членом Синодальної богословської комісії Руської Православної Церкви. 

У 1997 – 1999 роках читав курс лекцій з догматичного богослов'я у Свято – Володимирській духовній семінарії у Нью – Йорку (США) і з містичного богослов'я Східної Церкви – на богословському факультеті Кембриджського університету (Велика Британія).

У 1999 році  Свято – Сергіївським православним богословським інститутом в Парижі удостоєний ступеня доктора богослов'я. 

На день Святої Пасхи 2000 року в Свято  - Троїцькому храмі в Хорошеві (Москва) митрополитом Смоленським і Калінінградським Кирилом возведений в сан ігумена.

Рішенням Священного Синоду від 27 грудня 2001 року ігумену Іларіону ( Алфєєву) після возведення в сан архімандрита визначено бути єпископом Керченським, вікарієм Сурозької єпархії.

7 січня, на свято Різдва Христового, в Смоленському кафедральному соборі митрополитом Смоленським і Калінінградським Кирилом возведений в сан архімандрита. 

14 січня 2002 року в кафедральному соборному Храмі Христа Спасителя в Москві висвячений на єпископа. 

Хіротонію звершив Святіший Патріарх Московський і всієї Русі Олексій ІІ в співслужінні десяти архіпастирів.

Визначенням Священного Синоду від 17 липня 2002 року призначений єпископом Подольским, вікарієм Московської єпархії, головою Представництва Руської Православної Церкви при європейських міжнародних організаціях. 

7 травня 2003 року рішенням Священного Синоду призначений єпископом Віденським і Австрійським з дорученням тимчасового керування Будапештською і Угорською єпархією  і збереженням посади представника Руської Православної Церкви при європейських міжнародних організаціях в Брюсселі. 

1 лютого 2005 року обраний приват – доцентом  богословського факультету Фрибурзького університету (Швейцарія) з кафедри догматичного богослов'я.

24 серпня 2005 року удостоєний Макаріївської премії за труд «Священна таємниця Церкви. Введення до історії і проблематикі ім'яславських суперечок».

2009-2020

31 березня 2009 року призначений  головою Відділу зовнішніх церковних зв'язків Московського патріархату, постійним членом Священного Синоду з титулом «єпископ Волоколамський, вікарій Патріарха Московського і всієї Русі».

Тоді ж призначений ректором Загальноцерковної аспірантури і докторантури імені Кирила і Мефодія. 

Указом Святішого Патріарха Московського і всієї Русі Кирила від 14 квітня 2009 року призначений настоятелем московського храму на честь ікони Божої Матері «Всіх скорботних Радість» на Великій Ординці. 

20 квітня 2009 року в Успенському соборі Московського Кремля « у зв’язку з призначенням на посаду, яка передбачає постійну участь у роботі Священного Синоду, і за старанне служіння Церкві Божій» возведений Святішим Патріархом Кирилом в сан архієпископа.

28 травня 2009 року увійшов до складу Ради при Президенті Російської Федерації з взаємодії з релігійними об'єднаннями.

Рішенням Священного Синоду від 27 травня 2009 року призначений головою Комісії у справах старообрядних парафій і  взаємодії зі старообрядництвом при Відділі зовнішніх церковних зв'язків. 

З 27 липня 2009 року увійшов до складу Міжсоборної присутності Руської Православної Церкви і її Президії.

У різні роки був головою, заступником голови або членом низки комісій Міжсоборної присутності - з питань ставлення до інослав'я і інших релігій, з питань протидії церковним розколам і їх подоланню, з питань богослов'я, з питань богослужіння і церковного мистецтва. 

На даний час є головою Комісії з богослов'я і богословської освіти.

У 2010 році увійшов до числа членів Попечительскої ради Фонду « Руський світ».

1 лютого 2010 року возведений Святішим Патріархом Московським і всієї Русі Кирилом в сан митрополита.  

З 2010 року є членом Патріаршої Ради з культури.

З 22 березня 2011 року – член Вищої  Церковної Ради Руської Православної Церкви. 

На засіданні Священного Синоду, яке проходило 5-6 жовтня 2011 року, призначений головою Синодальної богословської комісії. 

У тому ж році став головою Редакційної колегії журналу «Богословські труди» і головою  Редакційної ради «Журнала Московської Патріархії».

У тому ж році обраний професором Фрібурзького університету (Швейцарія).

25 грудня 2012 року, згідно  синодального рішення, призначений головою Міжвідомчої координаційної групи з викладання теології у ВНЗ.

Голова створеної у 2012 році рішенням Святішого Патріарха Кирила Комісії Московського Патріархату з регулювання студентського обміну.

На засіданні 25 – 26 грудня 2013 року Синод заснував при Біблійно – богословській комісії Координаційний центр з розвитку богословської науки в Руський Православній Церкві; роботу центру очолив митрополит Волоколамський Іларіон. 

З 24 грудня 2015 року він є також представником Руської Православної Церкви в Міжрелігійній раді Росії.

Очолює створений 30 травня 2016 року в системі Міністерства освіти і науки РФ об'єднану дисертаційну раду з захисту дисертацій на здобуття  наукового ступеня кандидата наук, на  здобуття наукового ступеня доктора наук за спеціальністю 26.00.01 - Теологія 

З лютого 2018 року – президент Науково – теологічної освітницької асоціації (НОТА), яка об'єднала провідні ВНЗ Росії , в яких проводиться  підготовка за акредитованими державою програмами з теології.